他命各州县张贴安民告示，谕示侵占荒产者，一律将土地还给原业主，并命各州县限时上报田亩清册和历年赋税贴册，违者依律论处。见仍有不少州县明拖暗抗，于是派人四处微服私访，侦查贪官污吏的劣迹，结果发现仁和县吏何秉仁暗中串通豪强，威胁失去土地的农民。谭钟麟马上派人到仁和县，清查历年税赋，发现何秉仁浮收瞒报大量漕粮，敛财数十万两白银，当即将何秉仁投进大牢。此举轰动了浙江，闽浙总督、知府、知州、知县纷纷为何秉仁求情，请谭钟麟网开一面。但谭不徇私情，依法处决何秉仁，还将知县发配边关充军，抄没家产，因而大快人心，老百姓踊跃输纳租税，增运十余万石，名震一方。
    1881年冬，谭钟麟继左宗棠任陕甘总督。甘肃边远贫瘠，年饷银四百八十万全部依赖他省。为支持左宗棠大军收复新疆，谭钟麟奏请朝廷，奖励及时供应的布政使，调动了积极性，保证了军饷供应，为平定阿古柏叛乱作出了重要贡献。甘肃为到西域的要道，车辆不断。州县大都嫌弃民车费时，谭钟麟于是设立官车局，专门用于转运。花马池盐以前是靠商家承运，价值昂贵，私自贩卖者充斥，商家损失惨重，税收减少。谭钟麟改盐商片税为就地征税，不仅增加了十分之二的盐税，而且盐价大减。谭钟麟见人民因遭受战乱之苦而失学，下令州县广设义塾，在兰州建立求古书院，在甘州设立河西精舍，选取诸生中优秀者在学院讲学，以此改变风俗。
    1884年，法国进犯越南，谭钟麟主动奏请精兵五千人，护卫越南。准奏后，谭钟麟派提督雷正绾带兵南下。1888年，黄河决口，他主动筹集六十万两白银援助河南修堤、赈济灾民，朝野上下皆感到惊讶，因为当时全国最贫穷的地方就是甘肃。谭钟麟因此一年之中三次受到清廷嘉奖。他在陕甘居官九年，官吏敬畏，百姓爱戴，没有出现水旱灾害和战火，陕甘文化、经济均有发展，库储银百余万两，各州县积谷数百万石，比他就任前增长十倍以上。
    早在1881年初任陕甘总督时，谭钟麟便得了眼疾，曾四度奏请解任，都被清廷赏假慰留，钦赐珍药。1889年，目疾加剧，几乎两只眼睛都看不见了，他再度辞任，清廷方始准他告假还乡。他由兰州经西安，小住就医，听说有位姓杨的老先生，虽年已七十，但能以金针治目，于是请来一试。
    据记载，其治疗过程甚为神奇：杨老先生“出针长七寸，先医左目，自目左角刺入，其疾如风，立时抽出，有薄膜附针顶，左目即复明。杨即令仰卧闭目，徐以巾渍水覆面。明日再医右目，因左目能见，针刺入时，身体受惊微动，血遂溢出不止。杨某以为闯下大祸，怀针溜出，侍从未加注意，以为有事暂出，仍以巾渍水覆面，双目紧闭，不久血止，去覆巾视物，双止复明。”当谭钟麟命人厚赏杨老先生时，杨已不知去向，后追到潼关才追赠二百两银子。